１８８０年，顾拜旦进入法国著名的圣西尔军校。但不久就退学，随后进入法国巴黎政治学院。后又入法国巴黎大学法学院就读，获得了文学、科学和法学三个学位。青年时代的顾拜旦志在教育和历史，在普法战争中战败而萌生了教育救国和体育救国的思想。１９８３年起进行比较教育学的学术研究。１８８８年，顾拜旦出任法国学校体育训练筹备委员会秘书长，并发起成立了第一个“全法学校体育协会”，设立了“皮埃尔·德·顾拜旦奖”，以表彰最优秀的运动员。１８８９年，召开推广在教育中设立身体练习课程代表大会，他担任大会秘书长。

　　１８９０年，他访问了奥林匹克运动的发源地——希腊的奥林匹亚，使他萌生应以古代奥林匹克精神来推进国际体育运动的想法，以创办现代奥运来弘扬奥林匹克精神。一种举办世界性的奥林匹克运动会的设想使他开始积极投入到创办现代奥运会的工作之中。１８９１年，顾拜旦出任法国田径协会秘书长。

　　１８９２年１２月２５日，法国田协在巴黎索邦大学举行成立５周年纪念大会，顾拜旦首次在大会演讲中发表了“复兴奥林匹克运动”的著名演说，正式提出恢复和创办现代奥运会的想法。１８９３年，在顾拜旦的推动下，在巴黎召开了“恢复奥林匹克运动代表大会”。来自１２个欧美国家的代表们一致通过了恢复奥林匹克运动的宪章，确定了现代奥运会的宗旨。这次会议还决定于１８９６年４月在奥林匹克运动发详地希腊举行第一届现代奥运会，以后则按照古奥运会的传统，每４年举行一次。１８９４年６月２３日，国际奥林匹克委员会成立，当时著名希腊诗人维凯拉斯 (Demetrius Vikelas) 担任首任国际奥委会主席，顾拜旦当选为秘书长。

　　１８９６年４月５日，第一届奥运会在希腊雅典举行。开幕式上，希腊国王乔治高度赞扬了顾拜旦的贡献。雅典奥运会后，维凯拉斯辞去奥委会主席职务，顾拜旦当选第二任国际奥委会主席。１９１２年在瑞典斯德哥尔摩举行的第５届奥运会上。顾拜旦针对当时体育竞赛中的一些弊端，发表了著名的诗作《体育颂》，获得了本届奥运会文艺比赛的金质奖章。